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四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*
Applied Clay Science, 204, p.106034_1 - 106034_13, 2021/04
被引用回数：61 パーセンタイル：99.73(Chemistry, Physical)This study investigated swelling behaviors of montmorillonite with interlayer cations including monovalent Na, K and Cs, and divalent Ca and Sr by molecular dynamics simulations and experimental measurements coupling X-ray diffraction and water vapor adsorption. The comparative analysis provides a consistent picture of the swelling mechanisms of montmorillonite and their dependence on the interlayer cations. From comparative analysis of the effects of the interlayer cations, the main factor affecting the swelling behaviors of montmorillonite with monovalent and divalent interlayer cations seems to be the hydration free energy of the interlayer cations. The crystalline swelling ability and the saturated water contents in the interlayer of montmorillonite can be correlated to the hydration free energy of each interlayer cations. The additional key factor is the preference of outer- or inner-sphere complex of interlayer cations and resulting cations distributions in the interlayer space. This effect has a significant impact in the case of monovalent cations, resulting different swelling behaviors between outer-sphere Na and inner-sphere K and Cs.
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 舘 幸男
Applied Clay Science, 200, p.105910_1 - 105910_10, 2021/01
被引用回数：6 パーセンタイル：51.59(Chemistry, Physical)In the geological disposal system, increase of Ca concentration with the alteration of cementitious materials would affect the retention of other radionuclides by competitive sorption. Batch sorption experiments were performed to investigate sorption behavior of Ca and competition with other divalent cations (Sr and Ni) on the edge site of montmorillonite under alkaline conditions. Ca and Sr formed surface complexation with the edge site at higher pH region compared to Ni. Sr sorption decreased with Ca concentration in alkaline pH region, whereas Ni sorption was not affected by Ca concentration. These results indicate that Ca and Sr sorb onto the same site while Ca and Ni sorb onto different sites, and competitive sorption depends on the chemical similarity such as hydrolysis behavior. Sorption model parameters obtained from the single element batch sorption experiments successfully reproduced the results of competitive sorption experiments.
大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男
Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：29.65(Chemistry, Applied)Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm
),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl
),温度(233-303K)の条件下で、
H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間
及び
分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。
杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Chemistry, Analytical)Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients (
; m kg
) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high values for Se(-II).
高橋 宏明*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 168, p.211 - 222, 2019/02
被引用回数：9 パーセンタイル：47.52(Chemistry, Physical)異なる膨潤特性をもつNa型及びCs型モンモリロナイトの微細構造と物質移行特性が、ナノフォーカスX線CTによる3次元微細構造分析と重水の拡散実験とを組み合わせて調査された。X線CT観察により、乾燥状態の圧縮Na型モンモリロナイトが飽和膨潤する過程で、連結性マクロ間隙はゲル相によって埋められ、粘土粒子のサイズは小さくなることが確認された。Cs型モンモリロナイトでは、それとは対照的に飽和過程でのゲル相の生成や粒子・間隙サイズの変化は認められなかった。X線CTによって評価された飽和Cs型モンモリロナイトの連結性マクロ間隙の屈曲度及び収れん度を含む幾何学因子は、重水の拡散試験から評価された値と整合した。Na型モンモリロナイトの場合、X線CTと拡散試験から導出された幾何学因子の差異が確認され、これは静電的相互作用による収れん度とX線CTの解像度では観察できないゲル相や層間間隙の屈曲度に起因するものと考えられた。
四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*
粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00
分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。
有馬 立身*; 出光 一哉*; 稲垣 八穂広*; 河村 雄行*; 舘 幸男; 四辻 健治
Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09
被引用回数：11 パーセンタイル：68.36(Nuclear Science & Technology)ウラニルイオン(UO
)の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO, K
, CO
, Cl
, HOの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UOの拡散係数が最小であり、HOの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UOCO
やUO(CO)
の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUOやKの吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UOのKdはKのKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。
activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之
Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05
被引用回数：7 パーセンタイル：24.47(Chemistry, Physical)モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度(
)のOH活量(a
-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、=10
(a-)
e
と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: =3500 (a-)
e
よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。
大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*
Applied Clay Science, 123, p.148 - 155, 2016/04
被引用回数：29 パーセンタイル：74.44(Chemistry, Physical)含水飽和圧縮粘土(3種類の塩濃度で含水飽和された密度0.8および1.4g/cmのNa型モンモリロナイト)中の間隙構造をNMR緩和法と凝固点降下法により評価した。4層状態までの層間水と層間外水との割合がそれぞれの緩和時間の閾値から計算された。低密度試料では、層間外水の割合が55%までの高い割合を示した。凝固点降下を利用した低温条件でのNMR測定の結果は、熱量測定から得られた約4nmのメソポアが、層間外水の閾値として評価された。凝固点降下とNMR緩和法で評価された層間外水の割合は、10%以内の差で一致した。-10
Cでの縦緩和時間(
)と横緩和時間(
)の相関性評価から、密度1.4g/cmの条件下においても、高い移動度をもつバルクに近い水分子が存在することが示唆された。
on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04
被引用回数：12 パーセンタイル：74.83(Nuclear Science & Technology)ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)の析出物と評価された。
辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 鈴木 伸一; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 矢板 毅
Clay Science, 18(4), p.93 - 97, 2014/12
We have observed the local structure around cesium in silicate minerals under wet and dry conditions by using X-ray absorption fine structure (XAFS) technique at Cs 
-edge. The measurements under wet and dry conditions simulated changes of the actual environment. High transmission ability at Cs -edge provides XAFS measurement under various conditions. Montmorillonite, vermiculite, and zeolite were employed for the study. Vermiculite was obtained by wet classification of the actual soil at Fukushima. The result of XAFS measurement shows that water molecules in interlayer position are removed by cesium adsorption in the interlayer site of vermiculite. Cesium ion was adsorbed on one side of the interlayer site of swelled montmorillonite under wet condition. On the other hand, water molecules were not coordinated with cesium ion in the zeolite even in the case of wet condition.
山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一
Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00
被引用回数：43 パーセンタイル：72.99(Geosciences, Multidisciplinary)モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。
La Haye, R. J.*; Prater, R.*; Buttery, R. J.*; 林 伸彦; 諫山 明彦; Maraschek, M. E.*; Urso, L.*; Zohm, H.*
Nuclear Fusion, 46(4), p.451 - 461, 2006/04
被引用回数：151 パーセンタイル：97.55(Physics, Fluids & Plasmas)新古典テアリングモード(NTM)は、ITER標準シナリオにおいては理想キンク限界よりも低いベータ領域で発生し、プラズマ性能を制限する主要な要因となる。ポロイダルモード数
,トロイダルモード数
のNTMは、(1)NTM成長率が最大となる特徴的な「限界」磁気島幅,(2)無変調のco方向の電子サイクロトロン電流駆動(co-ECCD)による「飽和した」3/2 NTM磁気島の安定化に関する実験研究が特に進んでいる。ASDEX-Upgrade, DIII-D, JETにおけるベータ・ランプダウン実験(ベータ値を徐々に下げる実験)から、
のNTMを(ECCDなしで)消滅させるための限界ベータ値が決定された。このデータと、ASDEX-Upgrade, DIII-D, JT-60UにおけるECCDによる3/2 NTM安定化実験(ベータ値はほぼ一定)との比較を行った。その結果、両方の実験データセットにおいて、NTMが消滅する磁気島幅はイオンバナナ幅の約2倍であることが明らかになった。解析にあたり、4装置ASDEX Upgrade, DIII-D, JET, JT-60Uにおける飽和磁気島幅を評価する共通の方法を開発した。また、この比較で得られたモデルを用いてITERにおけるECCDを用いた, 2/1のNTMの安定化の評価を行った。その結果、ITERの上方ECCD入射方式は、磁気島幅を大幅に減少させるのに有効であることが明らかになった。また、ECCDは、ITERにおいてモードロックを回避するのにも有効であることがモデル計算により明らかになった。
諫山 明彦; JT-60チーム
Plasma Science and Technology, 8(1), p.36 - 40, 2006/01
被引用回数：4 パーセンタイル：14.66(Physics, Fluids & Plasmas)新古典テアリング不安定性(NTM)は正磁気シアプラズマにおいて理想限界よりも低いベータ領域で発生し、プラズマ性能を制限することから、その抑制手法の確立が急務となっている。JT-60UではNTMの抑制手法として、(1)NTM発生位置への電子サイクロトロン電流駆動/加熱によるNTMの安定化,(2)圧力・電流分布の最適化によるNTMの回避に取り組み、それぞれにおいて重要な知見を得て来た。本講演では、NTMの抑制; 安定化と回避に関してJT-60Uで得られた成果と課題を発表する。NTMの抑制においては、不安定化に働く自発電流項の寄与の減少、または安定化に働く分極電流項の寄与の増大が重要である。NTMを抑制した放電及びNTMが発生した放電の圧力・電流分布の発展をシミュレーションを援用して解析することにより、後者の寄与が大きいことが明らかになった。また、電子サイクロトロン電流駆動によるNTM安定化においては、電子サイクロトロン波のビーム幅,電子サイクロトロン駆動電流密度により安定化効果が大きく変わることを明らかにするとともに、安定化のために要請される電子サイクロトロン波のビーム幅と駆動電流密度の関係を明らかにした。
Konovalov, S. V.; Mikhailovskii, A. B.*; 小関 隆久; 滝塚 知典; Shirokov, M. S.*; 林 伸彦
Plasma Physics and Controlled Fusion, 47(12B), p.B223 - B236, 2005/12
被引用回数：7 パーセンタイル：24.62(Physics, Fluids & Plasmas)新古典テアリングモード(NTM)は、トカマクプラズマにおいてプラズマ圧力を制限し、閉じ込めを劣化させるものとして知られている。NTM成長における鍵となる役割は、プラズマ流,温度,密度であり、熱伝導や粒子拡散や粘性による磁場に垂直方向と水平方向の輸送によって決まる。この発表は、垂直異常熱輸送とイオンの粘性効果のNTMへの影響を理論的に調べた。
森山 伸一; 関 正美; 寺門 正之; 下野 貢; 井手 俊介; 諫山 明彦; 鈴木 隆博; 藤井 常幸; JT-60チーム
Fusion Engineering and Design, 74(1-4), p.343 - 349, 2005/11
被引用回数：7 パーセンタイル：44.9(Nuclear Science & Technology)JT-60Uにおいて、高
プラズマの長時間維持等を目指した最大65秒間放電を継続する実験を行っている。電子サイクロトロン(EC)装置は、加熱だけでなくリアルタイムで入射角度を制御できるアンテナを開発し、電流分布制御や新古典テアリングモードの抑制による閉じ込め性能改善に貢献している。これまでに2.8MW, 3.6秒(10MJ)の入射を達成しているが、プラズマの長パルス化にあわせて0.6MW, 30秒の入射を目指している。伝送系冷却と真空排気の増強,耐ノイズ性能を高める改造とともに導波管型の1MW定常模擬負荷を用いたジャイロトロン動作の調整を行い、8.7秒間のプラズマへの入射と16秒間(400kW/ユニット)のジャイロトロン出力に成功している。ジャイロトロンのパルス幅延伸には、長時間の電子放出でカソード温度が下がりビーム電流が減少して発振条件がずれる問題への対処が重要であり、パルス中にヒータ電力,アノード電圧を上げる制御を行うことで良好な発振条件を持続させることに成功した。一方、低域混成波(LH)電流駆動装置では長年の実験で変形したステンレス製アンテナ先端を炭素化する改造を行い、入射パワーと耐熱負荷性能の向上が期待される。これまでに5.1MJまでの入射を達成しておりエージングを継続中である。
Joffrin, E.*; Sips, A. C. C.*; Artaud, J. F.*; Becoulet, A.*; Bertalot, L.*; Budny, R.*; Buratti, P.*; Belo, P.*; Challis, C. D.*; Crisanti, F.*; et al.
Nuclear Fusion, 45(7), p.626 - 634, 2005/07
被引用回数：96 パーセンタイル：93.27(Physics, Fluids & Plasmas)2003年、JETではハイブリッドシナリオの運転領域を
まで拡張し(
T),核融合増倍率の指標(
)が0.42のプラズマを定常的に維持することに成功した(
)。また、高磁場(
T),低ラーマー半径の運転領域においてもハイブリッドシナリオ運転を行いデータベースの拡充を図った。このデータベースを用い、輸送や閉じ込め特性に関して通常のHモード運転と比較を行った。さらに、トレース・トリチウムを入射し、核融合燃料の拡散係数・対流係数を評価した。閉じ込めや安定性を最適化した結果をITER に外挿すると、プラズマ電流を減らした場合でも高核融合利得のプラズマを2000秒間維持できる可能性が高いことがわかった。
plasmas through stability control in Japan Atomic Energy Research Institute tokamak-60 upgrade諫山 明彦; JT-60チーム
Physics of Plasmas, 12(5), p.056117_1 - 056117_10, 2005/05
被引用回数：28 パーセンタイル：65.7(Physics, Fluids & Plasmas)経済的な核融合炉を実現するためには高ベータプラズマを定常的に維持することが不可欠であり、そのためにはMHD不安定性を抑制することが重要である。JT-60では高
Hモードプラズマ及び負磁気シアプラズマの高ベータ定常化研究を行い、以下の結果を得た。(a)高Hモードプラズマにおいて高ベータ化を阻害する新古典テアリング不安定性(NTM)の発生を圧力分布・電流分布の最適化で回避することにより
を約6秒間維持することに成功した,(b)電子サイクロトロン波を入射してNTMを安定化することによりプラズマ性能を回復し、
(
, 
)を維持することに成功した,(c)負磁気シアプラズマでは
,
,自発電流割合
75%の状態を7.4秒間維持することに成功した。負磁気シアプラズマではコラプスの発生により定常維持が阻害されるが、プラズマの回転の制御が定常維持に成功した要因の1つとして考えられる。さらに、JT-60では2003年に電源・加熱・計測等の改修を行い、65秒間の放電が可能となった。2004年前半の運転では、ITERの標準運転と同程度の規格化ベータ値(
)のプラズマを電流拡散時間の2倍以上に相当する24秒間維持することに世界で初めて成功した。この間、閉じ込め性能の大幅な劣化を引き起こす不安定性は発生しておらず、ほぼ一定の電流分布が維持されている。
香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04
被引用回数：9 パーセンタイル：55.97(Instruments & Instrumentation)土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。
濱松 清隆; 滝塚 知典; 林 伸彦; 小関 隆久
Europhysics Conference Abstracts (CD-ROM), 29C, 4 Pages, 2005/00
ITER等の核燃焼プラズマでは、新古典テァリング・モード(NTM)の安定化が重要課題の一つとされ、電子サイクロトロン(EC)波による電流駆動(ECCD)の有効牲が注目されている。この安定化には、NTMによる磁気島内部での電流駆動が有効であるが、ECCDの数値解析は光線追跡法によってEC波の伝播・吸収を評価し、フォッカー・プランク(FP)方程式によって電子の速度分布関数の歪みを解析し駆動電流を評価する方法が一般的である。このFP方程式による解析では、磁場は軸対称であり磁気面が入れ子状であると仮定している。しかし、NTMによる磁気島が存在する場合には、上の仮定条件が破れ、通常の方法によるECCD解析の妥当性が疑問となる。このため、クーロン衝突並びにEC波の吸収過程をモンテカルロ法で模擬し、電子軌道を追跡する数値シミュレーションを行った。その結果、磁気島の無い場合の電流駆動効率と比較して磁気島内部での電流駆動効率は1桁以上大きいことを見いだした。
